"The Angriest Man in Brooklyn" adalah kisah Henry Altmann (Robin Williams) yang mengalami hari yang mengerikan. Hal ini menjadi lebih buruk setelah Dr. Sharon Gill (Mila Kunis) mengatakan bahwa dia hanya memiliki waktu selama 90 menit untuk hidup. Setelah kabur dari rumah sakit dengan perasaan tak percaya, Henry yang panik segera menuju Brooklyn untuk menebus segala kesalahannya. Sementara itu, Dr. Sharon mencoba menemukan Henry untuk membawanya ke ruang operasi.